Attiré dès sa jeunesse par l’exploration, Gabriel Bonvalot commence par parcourir l’Europe sac au dos. En 1880, il obtient avec le Dr Guillaume Capus le financement du Ministère de l’Instruction publique pour explorer les territoires d’Asie centrale récemment conquis par la Russie. Ils explorent la Bactriane et l'Amou-Daria et la Boukharie. En 1882, Gabriel Bonvalot repart pour l’Asie, remonte l’affluent de l’Amou-Daria, le Zeravchan et explore le Turkestan jusqu’à la mer Caspienne. Il relate ces deux premières explorations dans « En Asie centrale, de Moscou en Bactriane » en 1884 et « En Asie centrale, du Kohistan à la mer Caspienne » en 1885, qui obtiennent un réel succès par leurs nouveautés.

En 1886-1887, au départ de Tachkent en Ouzbékistan, il compte avec le Dr Guillaume Capus et le dessinateur Albert Pépin atteindre l’Inde par l’Afghanistan, mais repoussés par les autochtones hostiles aux Européens, ils passent par le massif du Pamir jusqu’en Chine, la région du Chitral au Pakistan, le chaîne de l’Hindou Kouch et le Kachemire et parviennent en Inde le 13 août 1887. Il est récompensé par la Légion d’Honneur et par la Médaille d’or la Société de géographie de Paris à son retour, et publie « Du Caucase aux Indes à travers le Pamir ». En 1889, il organise avec le financement du duc de Chartres et accompagné du fils de celui-ci, Henri d’Orléans une nouvelle expédition de la Chine au Tonkin en Indochine française, un périple de 6000 km, la plus longue expédition en terres inconnues. Ils quittent Paris en juillet 1889 et se rendent à Moscou en train, puis traversent l’Oural et la Sibérie méridionale jusqu’à Omsk, puis le Turkestan russe et chinois, sans passeports chinois, en traversant pour la première fois les déserts de Gobi et Lop. Une fois arrivés au Tibet, ils espèrent passer par Lhassa fermé aux Européens depuis 50 ans, mais sont refoulés par les Tibétains. Ils sont néanmoins les premiers Européens à parcourir le plateau tibétain du Changtang, puis en juin 1890 ils atteignent Ta-tsien-lou à la frontière du Tibet. Ils explorent le Sichuan et le Yuannan, et descendent le fleuve Rouge jusqu’à Hanoï où ils arrivent fin septembre 1890. Ils embarquent ensuite sur le paquebot des Messageries maritimes pour Marseille. Les résultats de ce voyage scientifique sont très commentés à leur retour, et ils rapportent de très nombreux spécimens botaniques au Muséum d’Histoire naturelle. Son voyage permet à Gabriel Bonvalot de préconiser la colonisation du Tonkin, notamment dans son récit de voyage « De Paris au Tonkin, à travers le Tibet inconnu » en 1892.

Gabriel Bonvalot poursuit son œuvre en vue d’affirmer la grandeur française : en 1893, il est en Algérie pour un voyage d’études. Il soutient les opinions colonialistes notamment avec la fondation en 1894 du Comité Dupleix, qui agit en faveur de la colonisation et qu’il préside jusqu’en 1930, puis en 1898 du journal « La France de demain ». En 1897, il est chargé par le Gouvernement de préparer l’arrivée en Ethiopie de la mission militaire Marchand : il rencontre le roi Ménélik, en obtient un traité d’alliance, mais déçu par la suite des évènements, il rentre en France et décide de se rapprocher du parti des nationalistes : sous leur bannière, de 1902 à 1906, il est député du 10e arrondissement de Paris. Il fait partie du comité directeur de la Ligue des patriotes, jusqu'en décembre 1932, et fait paraître en 1913 « Une lourde tâche » sur l’administration des colonies.