Né à Mauriac dans le Cantal le 16 novembre 1874, Pierre de Brun, destiné à devenir notaire comme son père, suit d’abord des études de Droit à l’Université de Poitiers, pour entrer dans les Bureaux d’enregistrement, puis exercer la profession de receveur des Domaines, chargeur des comptes publics, à Blesle en Haute-Loire), puis à Belle-Isle-en-Terre (Côtes-d’Armor), à Rodez (Aveyron) et à Fronton (Haute-Garonne). Nommé en 1907 à Saint-Ambroix (Gard) dans les Cévennes, deux ans plus tard, il quitte les Cévennes pour les Alpilles, et s’installe à Saint-Rémy-de-Provence, où il reste jusqu’à sa retraite en 1934. Passionné de géologie, de paléontologie et d’archéologie, dans toutes les régions où il vit, il parcourt et mène des fouilles, dans les Alpilles, les Causses, le massif d’Uchaux dans le Vaucluse… Il publie sa première note en 1909 sur « Note sur le Jurassique inférieur et moyen des environs de Saint-Ambroix (Gard) » dans le bulletin de la Société Linnéenne de Lyon. Entre 1909 et 1935, il publie en quatre parties dans différents bulletins de sociétés savantes, son grand œuvre, une « Etudes géologiques et paléontologiques des environs de Saint-Ambroix (Gard) ».

C’est l’installation à Saint-Rémy-de-Provence en 1909 qui oriente son activité vers l’archéologie, et en particulier la découverte le site romain de Glanum, contigu à la ville. Il écrit un premier article sur un découverte sur le site dès 1911, « Sur une découverte de l'âge du Bronze, faite à Saint-Rémy-de-Provence ». Constatant que les pièces extraites du site se trouvent dispersés et sans protection, il crée en 1919 le Musée des Alpilles occupant l’Hôtel Mistral Montdragon à Saint-Rémy et en devient conservateur. Les fouilles du site de Glanum début en 1920 à la suite d’une visite à Saint-Rémy de l’architecte en chef des Monuments Historiques M. Formigé, guidé par Pierre de Brun. A partir de 1921, il est donc nommé pour conduire les fouilles archéologiques du site. Poursuivant cette œuvre après sa retraite de la fonction publique en 1934, il rédige un guide de Glanum, qui sera publié de manière posthume en 1942 par la faculté des Sciences de Marseille, par ailleurs héritière de sa collection géologique et paléontologique.