Né à Paris, d’un père architecte, François Le Cœur, et de Berthe Steeg, fille et petite-fille de deux hommes politiques radicaux-socialistes, Charles Le Coeur grandit dans le protestantisme et les idées du radical-socialisme. Dès ses études à l’Ecole Normale Supérieure, il s’intéresse à l’athnologie et suit les cours de Marcel Mauss, considéré comme le « père de l'anthropologie française ». A sa sortie de l’Ecole en 1928, il part au Maroc, avec son épouse Marguerite, née Tardy, d’origine savoyarde, qui a obtenu l’agrégation de géographie. Il enseigne à Rabat, au collège musulman Moulay-Youssef, chargé de former les cadres marocains, puis à l’Institut des Hautes Etudes marocaines dont il devient le directeur des études d’ethnographie, pendant que Marguerite Le Coeur enseigne au Lycée de jeunes filles de Rabat dont elle devient directrice.

En 1931, avec l’appui de Marcel Mauss, il obtient une bourse de la Fondation Rockefeller et passe d’abord un an à Londres, où il suit l’enseignement de Bronislaw Malinowski, pionnier des méthodes de terrain modernes et fondateur de la théorie fonctionnaliste, selon laquelle les éléments d’une société interagissent, forment un tout et sont tournés vers un même but ; puis de la fin 1933 au début de 1935, Charles et Marguerite Le Cœur effectuent une première mission chez les Téda du Tibesti (Tchad), un massif montagneux à 1000 km à l’est du Hoggar, tout juste colonisé. Ils en rapportent d’importants matériaux sur les Téda ainsi qu’une collection d’objets pour le Musée de l’Homme. Ils effectuent une deuxième mission auprès des Téda d’avril 1942 à novembre 1943, dans la région du Kawar (Niger), le Tibesti étant inaccessible à cause de la guerre. En 1939, il a publié sa thèse “Le rite et l’outil. Essai sur le rationalisme social et la pluralité des civilisations”, où il soutient la nécessité de l’expérience pour fonder tout travail théorique ce qu’il illustre par deux études cas, le plus longue sur la ville d’Azemmour et la seconde sur les ressorts moraux profonds de la société des Teda du Tibesti.

Mobilisé en 1939 comme lieutenant de réserve, démobilisé au Maroc où il reprend l’enseignement, il tente avec Marguerite lors de sa mission dans le Kawar de rejoindre la colonne Leclerc qui a pris possession du Borkou et mène des attaques contre les postes italiens du Fezzan. Faits prisonniers par le Commandant du poste de Bilma fidèle au gouvernement de Vichy, ils sont libérés après le débarquement des Alliés en Afrique du Nord et en décembre 1943, Charles Le Coeur se met à disposition de l’armée, et participe à la campagne d’Italie à la fin de laquelle il meurt le le 20 juillet 1944.

Après sa mort, Marguerite Le Coeur, tout en poursuivant l’enseignement de la géographie, poursuit l’oeuvre de son mari et publie ses notes dans trois ouvrages : “Dictionnaire ethnographique téda” (1950), “Grammaire et textes téda-daza” (1955), et “Mission au Tibesti. Carnets de route 1933-1934" (1969).