Issu d'une famille d'artistes, Georges Marçais suit des études à L’École des Beaux-Arts de Rennes, puis de Paris. En 1899-1900, il découvre l'art arabe et musulman à Tlemcen lors d'une visite à son frère, William Marçais, professeur dans une médersa (école coranique). Il peint mosquées et paysages, mais son frère l’oriente vers des études savantes. Lors de son second séjour à Tlemcen entre mai et juillet 1902, il participe à l’iconographie des Monuments arabes de Tlemcen de son frère, et en écrit l'introduction, véritable précis d'art arabe d'une centaine de pages. Rentré à Rennes, il se lance dans une licence d'histoire. En 1906, il obtient le brevet d’arabe à Alger, et en 1907, il enseigne à la Médersa de Constantine. Préfacier de "L'Algérie française vue par un indigène" de Chérif Benhabylès (1912), il soutient sa thèse d’histoire « Les Arabes en Berbérie du XIe au XIVe siècle » en 1913, complété par une « Contribution à l’étude de la céramique musulmane ». Il prend la direction de la médersa de Tlemcen en 1914, puis rejoint la médersa d’Alger, et est nommé chargé de cours à la faculté d’Alger en 1916. Il devient en 1919 le premier titulaire de la chaire d'archéologie musulmane à l'Université d'Alger. En 1920, il est nommé directeur du musée des Antiquités algériennes et de l'Art musulman d'Alger. Il compose un « Manuel d’art musulman. L’architecture » en deux volumes, mais s’intéresse aussi à l’artisanat : « Le costume musulman d’Alger » (1930), travaille à faire reconnaître Mohammad Racim, qui renouvelle l’art de la miniature. Ainsi, il œuvre à la renaissance de traditions artistiques entamées par la modernisation, tout en défendant une vision réductrice de l'art musulman, art réduit à une parure. Il impose la notion d’un art musulman occidental et s’intéresse en collaboration avec Gaston Wiet, à l’étude de l’architecture égyptienne et ses rapports avec l’Espagne (« Les Echanges artistiques entre l’Egypte et l’Espagne » dans Hespéris, 1934). En 1934, il fonde à la faculté des lettres d’Alger, l’Institut d’études orientales qu’il dirige jusqu’en 1946.

Son adhésion à la politique du nouveau recteur de l'Université d'Alger, Georges Hardy, pendant la Deuxième Guerre mondiale, lui vaut d'être mis à la retraite en mars 1944 par la commission d’épuration, mais il conserve la direction du musée des Antiquités algériennes et de l'Art musulman jusqu'à sa mort et est nommé professeur à l’Institut des Hautes études de Tunis jusqu’en 1958. Il s'est aussi intéressé à l'histoire des Berbères et du Maroc à l'époque médiévale avec « La Berbérie musulmane et l’Orient au Moyen Âge » (Aubier, 1946) et collabore à « L’histoire d’Algérie » (1927) et au « Monde oriental de 395 à 1108 » dans la collection de L’Histoire générale » (Colin, 1936). Il est resté aveugle aux mouvements de protestation algériens contrairement à son frère et refusé la possibilité d'une indépendance algérienne.